Hydroxymethylfurfural (HMF) derivatives that contain an acrylonitrile group result in interesting scaffold molecules that can be obtained from biomass. However, the synthesis of these types of molecules has not been extensively studied. In this study, we investigated the catalytic activity of Mg(OH)2 and MgO materials. Specifically, we evaluated the Knoevenagel reaction between HMF and malononitrile as a test reaction under solvent-free conditions. The fresh and used catalysts were evaluated using various techniques. Our results indicate that the combination of synthesis methods influences the crystalline, basic, and textural properties of the catalysts. We found that water plays an essential role in obtaining high yields. By using this simple and inexpensive method, we were able to achieve yields near 90% in short reaction times (<30 min). Les dérivés de l’hydroxyméthylfurfural (HMF) contenant un groupement acrylonitrile conduisent à des architectures remarquables obtenues à partir de la biomasse. La synthèse de ce type de molécules ayant été peu examinée, la présente étude a exploré l’activité catalytique des matériaux Mg(OH)2 et MgO. La réaction de Knoevenaegel entre le HMF et le malononitrile a été évaluée comme réaction-test dans des conditions sans solvant. Les catalyseurs frais et usagés ont été correctement évalués à l’aide de techniques variées. Les résultats montrent que la combinaison de la méthode de synthèse influe sur les propriétés cristallines, basiques et texturales. Les résultats confirment que le rôle de l’eau est essentiel pour obtenir des rendements élevés. Cette méthode simple et peu coûteuse a produit des rendements proches de 90 % avec des temps de réaction courts (<30 min).