Esta tese relata um estudo pormenorizado, efetuado através da técnica de Ressonância Paramagnética Eletrônica (RPE) em bandas X (∼ 9,5 GHz) e Q (∼ 34,5 GHz), de amostras nas formas cristalina e pulverizada dos compostos dinucleares Cu 2 (TzTs) 4 , C 40 H 36 Cu 2 N 8 O 8 S 8 , e [Cu(flu) 2 DMF] 2 , C 62 H 50 Cu 2 F 12 N 6 O 10 .Tratamentos meticulosos dos espectros de RPE pertinentes a tais compostos propiciaram determinar tanto o parâmetro de interação antiferromagnética, J 0 , entre pares de íons Cu(II) existentes em uma unidade dinuclear (H ex = -J 0 S 1 • S 2 ) como também os valores principais alusivos às matrizes g e D; onde a primeira refere-se à interação Zeeman [H z = µ B B 0 (g 1 • S 1 + g 2 • S 2 )] e a última reporta as interações spin-spin (H ani = S 1 • D • S 2 ) entre pares de íons Cu(II) presentes em uma unidade dinuclear.Ademais, medidas de RPE realizadas com um monocristal do composto Cu 2 (TzTs) 4 permitiram detectar e estimar, no contexto inter dinuclear, o fraco acoplamento de "exchange", |J ′ | = (0, 060 ± 0, 015) cm -1 , existente entre unidades dinucleares vizinhas: este acoplamento existente entre uma unidade dinuclear e o "meio" constituído pelas unidades dinucleares vizinhas conduz à decoerência (i.e.uma transição de fase quântica que colapsa a interação dipolar quando a magnitude do acoplamento dipolar intradinuclear iguala-se à magnitude do acoplamento de "exchange" isotrópico entre as unidades dinucleares vizinhas).No âmbito concernente ao composto [Cu(flu) 2 DMF] 2 , foi possível simular acuradamente as sete linhas de ressonância características do desdobramento hiperfino advindo de n = 2 núcleos equivalentes de centros paramagnéticos Cu 2+ I = 3 2 e, por conseguinte, os valores principais pertinentes à matriz de interação hiperfina A (H hyper = S 1 • A • I 1 + S 2 • A • I 2 ) puderam ser precisamente determinados.Palavras-chave: